Erstellt 11.25

Optimierung der Adsorption von Ciprofloxacin unter Verwendung eines umweltfreundlichen Chitosan-Polyacrylamid-Zeolith-Imidazolat-Rahmen-8-Nanokomposits Eine Studie, die eine experimentelle Entwurfsmethodik anwendet

In dieser Forschung wurde der Adsorptionsprozess von Ciprofloxacin (CIP) unter Verwendung von Chitosan/Polyacrylamid/zeolitischem Imidazolat-Rahmen-8 (CPZ) gründlich untersucht. Das Adsorbens wurde durch verschiedene Techniken charakterisiert, z. B. SEM, FTIR, XRD und BET/BJH-Analysen. Der Einfluss von Parametern auf die CIP-Adsorption, mit statistischer Signifikanz bei p < 0,05, wurde systematisch unter Verwendung der BBD-Matrix untersucht, wobei die CIP-Konzentration, pH, CPZ-Masse, Temperatur und Kontaktzeit als Variablen berücksichtigt wurden. Unter Berücksichtigung der ANOVA wurde festgestellt, dass die Adsorbensmasse und die Kontaktzeit die einflussreichsten Parameter waren, die die CIP-Ionen-Adsorptionskapazität beeinflussen. Die Durchführung von 46 Experimenten basierend auf der BBD und der anschließenden ANOVA ergab eine empirische Formel zur Schätzung der erwarteten Reaktion. Die Berechnung der optimalen Bedingungen wurde durch die Etablierung einer quadratischen Korrelation erleichtert, die eine hohe Übereinstimmung zwischen dem R
2 Wert (0.989) und angepasstes R
2 (0.984). Die numerische Optimierung schlug optimale Prozessbedingungen bei einer CIP-Konzentration von 55 mg/L, einer Adsorbensmasse von 0,72 g/L, einem pH-Wert von 5,8 und einer Temperatur von 47 °C vor, wodurch eine maximale Adsorptionseffizienz von 98,4 % in 88 Minuten erreicht wurde. Das Modell, unterstützt durch einen F-Wert von 345,2, wies eine robuste Vorhersagefähigkeit auf und bot wertvolle Einblicke für die Prozessskalierung. Ergebnisse aus Gleichgewichtsexperimenten deuteten darauf hin, dass die PSO-Kinetik und die Langmuir-Isotherme die höchste Übereinstimmung zeigten, unterstützt durch einen niedrigeren Fehlerkoeffizienten und einen signifikanten Regressionskoeffizienten. Darüber hinaus wiesen die thermodynamischen Parameter auf die spontane und endotherme Natur des experimentellen Prozesses hin.

Einführung

Die Identifizierung von pharmazeutischen Verbindungen in Wasserquellen stellt eine erhebliche Umweltbelastung dar. Die Behandlung von bakteriellen Erkrankungen bei Menschen, Nutzvieh und Fischen ist stark auf den weit verbreiteten Einsatz von Antibiotika angewiesen. Weltweit werden schätzungsweise 100.000 bis 200.000 Tonnen Antibiotika jährlich zur Behandlung menschlicher Krankheiten verabreicht. Der Einsatz von Antibiotika hat während der Coronavirus-Erkrankung erheblich zugenommen, sodass der Einsatz einiger Antibiotika berichtet wird, dass er um das Sechsfache gestiegen ist. Ciprofloxacin (CIP), das zur zweiten Generation der Fluorchinolone gehört, wird als Breitbandantibiotikum klassifiziert. Der weit verbreitete Einsatz und die unsachgemäße Entsorgung von Antibiotika haben nachteilige Auswirkungen auf Gewässer gehabt, indem unregulierte Abwassereinleitungen in Abfallströme verursacht wurden, sei es in ihrer ursprünglichen Form oder als Metaboliten. Neueste Erkenntnisse zeigen das Vorhandensein von CIP in aquatischen Umgebungen weltweit, verbunden mit einer Vielzahl von unerwünschten Symptomen wie Durchfall, Kopfschmerzen, Erbrechen und Zittern. Daher macht die hohe Persistenz und das potenzielle Risiko von CIP für aquatische Organismen und die menschliche Gesundheit dessen Entfernung aus wässrigen Lösungen entscheidend.
Zahlreiche Techniken wurden untersucht, um CIP aus Wasser zu entfernen, wie Adsorption, fortgeschrittene Oxidationsprozesse, Membranfiltration und biologische Behandlung. Der Adsorption wurde unter diesen Ansätzen aufgrund ihrer Kosteneffektivität und Einfachheit in der Umsetzung erhebliche Aufmerksamkeit geschenkt. Der Mechanismus der Adsorption umfasst die Anhaftung von Schadstoffen an einer festen Substanz, die als Adsorbens bezeichnet wird. Verschiedene Adsorbentien wurden untersucht, um CIP zu eliminieren, darunter Aktivkohle, Zeolithe und Polymere. Diese Materialien verfügen über hohe Oberflächenflächen und spezifische Oberflächenfunktionen, die eine effektive Adsorption der Zielverbindung ermöglichen.
In den letzten Jahren lag der Fokus auf der Entwicklung umweltfreundlicher und effizienter Adsorbentien zur Entfernung von pharmazeutischen Verbindungen aus Wasser. Ein solches Material ist das CPZ-Nanokomposit. Das CPZ-Nanokomposit ist eine einzigartige Kombination aus Chitosan, Polyacrylamid und zeolitischem Imidazolat-Rahmen-8. Chitosan, ein Biopolymer, das aus Chitin gewonnen wird, bietet hervorragende Adsorptionseigenschaften dank seiner umfangreichen Oberfläche und vielfältigen funktionellen Gruppen. Polyacrylamid verbessert die mechanische Stabilität und Dispersibilität des Nanokomposits, während zeolitischer Imidazolat-Rahmen-8 zusätzliche Adsorptionsstellen und Selektivität gegenüber bestimmten Schadstoffen bietet.
Chitosan (CS) wurde aufgrund seiner reichhaltigen Amino- und Hydroxylgruppen ausgewählt, die aktive Stellen für die Metallkoordination und Wasserstoffbindungsinteraktionen mit Fluorchinolon-Antibiotika bieten. Polyacrylamid (PAM) bietet hohe Hydrophilie, mechanische Stabilität und zusätzliche Amidfunktionen, die die strukturelle Integrität des Komposits verbessern. ZIF-8, ein zinkbasiertes metallorganisches Gerüst, wurde aufgrund seiner hohen Porosität, einstellbaren Porengröße und Fähigkeit, organische Mikroschadstoffe durch π–π-Stapelung und elektrostatische Wechselwirkungen zu adsorbieren, eingeführt. Die Integration dieser drei Komponenten wird voraussichtlich synergistische Effekte erzeugen: (i) CS bietet ein biokompatibles Rückgrat mit funktionellen Gruppen für die Verankerung von ZIF-8; (ii) PAM verbessert die Stabilität des Hydrogels und verhindert die Aggregation von Partikeln, und (iii) ZIF-8 trägt mit hoher Oberfläche und selektiven Adsorptionsstellen bei. Zusammen kombiniert diese hybride Architektur die Flexibilität und Stabilität von Polymermatrizen mit der hohen Adsorptionskapazität von MOFs, wodurch die Effizienz der Ciprofloxacin-Entfernung über den Beitrag jeder einzelnen Komponente hinaus verbessert wird.
Diese Studie trägt zur Wissensentwicklung bei, indem sie ein umweltfreundliches hybrides Nanokomposit (CPZ) als vielversprechendes Adsorbens zur Entfernung von CIP aus wässrigen Lösungen einführt. Im Gegensatz zu herkömmlichen Adsorbentien wie Aktivkohle oder Tonen kombiniert das entwickelte Material die Vorteile von natürlichen Biopolymeren, synthetischen Polymeren und metall-organischen Gerüsten und bietet eine einzigartige strukturelle Synergie. Neben der Materialentwicklung wendet die Studie einen systematischen experimentellen Designansatz an, um die Adsorptionsbedingungen zu optimieren, und bietet methodologische Einblicke zur Prozessverbesserung und potenziellen Skalierung. Diese Aspekte heben gemeinsam die Neuheit der Arbeit hervor und positionieren sie innerhalb des wachsenden Forschungsfeldes, das sich auf nachhaltige Strategien zur Minderung der Antibiotika-Verschmutzung in Wassersystemen konzentriert.
Im Gegensatz zu Post-Imprägnierungs- oder Bulk-Kristallisations-/physikalischen Mischansätzen ist der vorgeschlagene Weg darauf ausgelegt, die Nukleation von ZIF-8 auf der Matrix zu fördern. Ein CS–g–PAM-Netzwerk wird zunächst durch persulfatinitiierte Polymerisation in verdünnter Essigsäure erzeugt, das koordinierte –NH₂/–OH-Stellen bereitstellt. Nach einem kurzen Ultraschallimpuls wird Zn(NO₃)₂ eingeführt und darf mit dem Rückgrat komplexieren, bevor 2-Methylimidazol hinzugefügt wird, wodurch die heterogene Nukleation direkt auf dem Polymer ausgelöst wird. Zwei kurze Ultraschallbehandlungen (jeweils 10–15 Minuten) verbessern die Dispersion und beschränken das sekundäre Wachstum. Das vollständig wässrige, niedertemperaturprotokoll beseitigt die Notwendigkeit für organische Lösungsmittel und solvothermale Bedingungen. Diese Abfolge erleichtert die Bildung von verankerten MOF-Domänen mit verbesserten texturalen Eigenschaften im Vergleich zu herkömmlichen Mischmethoden.
Insgesamt zielt die gegenwärtige Forschung darauf ab, ein umweltfreundliches und effektives Adsorbens zur Beseitigung von CIP aus Wasser zu schaffen. Zu diesem Zweck wird auch die Optimierung des Adsorptionsprozesses unter Verwendung der experimentellen Entwurfsmethodik in Betracht gezogen. Die Studie umfasst die Synthese des CPZ-Nanokomposits und die Charakterisierung seiner physikochemischen Eigenschaften. Die Adsorptionsexperimente werden unter Verwendung verschiedener CIP-Konzentrationen, pH-Werte, Temperaturen, Adsorbensmassen und Kontaktzeiten durchgeführt. Die Adsorptionskapazität und -effizienz werden mit analytischen Techniken bewertet. Die Ergebnisse dieser Studie werden dazu beitragen, das Adsorptionsverhalten von Ciprofloxacin auf dem CPZ-Nanokomposit zu verstehen. Sie werden auch wertvolle Einblicke in die Optimierung des Adsorptionsprozesses unter Verwendung der experimentellen Entwurfsmethodik bieten.

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